一種氣升式生物反應器用于廢水脫氮的組合新工藝
作者：張毅
目前，人們對ANAMMOX廢水脫氮工藝進行了有效的改進和組合，相繼開發(fā)了兩級聯(lián)合的ANAMMOX工藝，如半硝化一厭氧氨氧化(PN -ANAMMOX)工藝和短程脫氮一厭氧氨氧化( SHARON -ANAMMOX)工藝，并已在廢水脫氮中得以初步應用。但由于兩級組合工藝的設備成本、占地空間、能源消耗等均較高，因此，越來越多的研究者致力于單級反應器內(nèi)實現(xiàn)脫氮聯(lián)合工藝的研究，如荷蘭學者提出的CANON工藝和日本學者提出的SNAP工藝。這2種工藝都是在單一的反應器內(nèi)接種厭氧氨氧化菌和好氧氨氧化菌，形成內(nèi)層厭氧、外層好氧的生物膜結(jié)構(gòu)，2個菌種在反應器內(nèi)協(xié)同作用，從而實現(xiàn)廢水脫氮的效果。這些組合工藝雖然取得了較高的脫氮性能，但在不同程度上仍然存在菌體易流失、反應條件難控制等問題。
為了在單一反應器內(nèi)實現(xiàn)PN -ANAMMOX同步聯(lián)合工藝，解決生物菌體流失和工藝參數(shù)可控的問題，本文中設計使用特殊的氣升式內(nèi)循環(huán)反應器結(jié)構(gòu)，在反應器的中央循環(huán)管內(nèi)裝填可懸浮的生物填料，AOB菌在填料上附著生長；在中央循環(huán)管外的環(huán)筒間隙裝填固定化的網(wǎng)狀纖維填料，以便ANAMMOX菌附著生長，并實現(xiàn)有效截留。通過控制內(nèi)筒的曝氣量和曝氣方式實現(xiàn)內(nèi)、外筒間的水力循環(huán)，并控制內(nèi)外筒的溶解氧濃度，為半硝化和厭氧氨氧化提供各自適宜的反應條件，實現(xiàn)AOB菌與ANAMMOX菌一體化同步聯(lián)合脫氮工藝。
1 實驗裝置與測試方法
1.1反應器設計
圖1為氣升式反應器實驗流程圖。反應器內(nèi)筒為AOB菌適宜生長的限氧區(qū)，實現(xiàn)入水氨氮的部分亞硝化反應；反應器外筒為ANAMMOX菌適宜生長的厭氧區(qū)，進水口設置在內(nèi)筒底板以上10 mm位置處，保證氨氮廢水首先進入內(nèi)筒進行半硝化反應，其產(chǎn)物亞硝氮和水體中剩余的部分氨氮會隨水力循環(huán)進入外筒，為ANAMMOX反應提供營養(yǎng)來源。
反應器的進水為人工合成廢水，從進水槽經(jīng)蠕動泵進入反應器的內(nèi)筒中，通過控制蠕動進水泵的轉(zhuǎn)速從而調(diào)節(jié)廢水在反應器內(nèi)的水力停留時間。在反應器的外層設置了水夾套，夾套內(nèi)通人熱水，通過恒溫控制器保證反應器內(nèi)的溫度維持在( 35±2)℃。反應器內(nèi)通過加入NaHC03溶液使廢水的pH保持在7.5~8.0。反應器底部的曝氣裝置通過外部連接的曝氣泵進行間歇曝氣。
反應器采用壁厚為5 mm的有機玻璃管加工而成。為了實現(xiàn)限氧區(qū)和厭氧區(qū)的有效分隔，采用內(nèi)外雙層筒壁的結(jié)構(gòu)，如圖2所示。對反應器各部分結(jié)構(gòu)尺寸進行了優(yōu)化設計，為獲得內(nèi)、外筒液體容積比約為1：1的效果，內(nèi)、外簡直徑之比為0.7；當反應器的高徑比大于4時，內(nèi)筒上升氣體會直接從出口或液面處排出，一般不會隨環(huán)流向下返人外筒內(nèi)，因此反應器的高徑比取為4。為了便于在實驗室內(nèi)操作和測試，反應器的有效容積控制在4L以下。
反應器的各部分尺寸參數(shù)確定為：外筒內(nèi)徑110 mm，內(nèi)筒內(nèi)徑70 mm，高400 mm，有效容積3.6 L。為避免水力循環(huán)流動過程出現(xiàn)死區(qū)，內(nèi)筒底部與外筒底部間隙應不小于內(nèi)外筒的間隙，本研究中取為15 mm。反應器操作時，為避免內(nèi)筒中好氧顆粒載體掉落，在內(nèi)筒的底部裝設了多孔底板，并預留高度為15 mm的溢流堰。在內(nèi)筒底板下表面設置了曝氣軟管，軟管與曝氣泵相連。通過間歇曝氣為內(nèi)筒好氧反應供氧，同時也實現(xiàn)了內(nèi)層與外層之間的水體產(chǎn)生密度差，從而實現(xiàn)內(nèi)外筒的水力循環(huán)。
1.2菌體及掛膜載體
好氧活性污泥取自大連某污水處理廠的普通硝化污泥，掛膜載體采用與水密度接近的生物填料[型號為Kl，見圖3(a)]，在有效容積為4 L的SBR中進行馴化和掛膜培養(yǎng)。馴化時，以氨氮NH4+ -N作為氮源，通過溫度和pH控制其反應過程，使其維持在半硝化的狀態(tài)。測試結(jié)果表明，當SBR的進水氮負荷達到2.0 kg/( m3．d)時，氨氮轉(zhuǎn)化率可達50%左右，出水的亞硝氮N02 -N濃度和氨氮濃度近似相等，硝氮N03 -N濃度低于20 mg/L。經(jīng)過60 d的掛膜培養(yǎng)，Kl載體內(nèi)部掛膜生長了厚度約1mm的淡黃色生物膜。在電鏡下可以清晰地觀測到AOB菌落[見圖3(b)]。
厭氧氨氧化活性污泥取自實驗室中正在運行的ANAMMOX生物膜反應器。該反應器已經(jīng)連續(xù)穩(wěn)定運行400 d以上，總氮負荷為2.0 kg/( m3．d)，總氮去除率在85 010以上[10]。ANAMMOX生物膜載體為多孔樹脂纖維，接種后填料表面附著了紅色的生物膜[見圖3(c)]。在電鏡下觀察生物膜層，可以看出填料上所掛的ANAMMOX生物膜比較致密[見圖3(d)]。
反應器啟動前，在內(nèi)筒添加掛膜培養(yǎng)后的Kl載體，填料的體積填充率為40 010；在內(nèi)筒和外筒之間的環(huán)隙通道內(nèi)放置掛膜培養(yǎng)后的ANAMMOX網(wǎng)狀纖維載體，纖維載體經(jīng)拉抻后，可減小流動阻力，也為生物膜繼續(xù)生長提供了足夠空間。
1.3人工合成廢水
采用人工合成廢水進行實驗研究，廢水的主要成分如見表1。
1.4測定項目與方法
檢測方法按照《水和廢水監(jiān)測分析方法》。NH4+ -N采用納氏分光光度計法；N02 -N采用Ⅳ一（1一萘基）一乙二胺分光光度法；N03 -N采用離子色譜法；DO采用雷磁溶解氧分析儀；pH采用梅特勒pH計檢測。
2結(jié)果與討論
2.1 反應器的啟動
反應器操作運行時，根據(jù)進水濃度將反應器分為啟動和運行2個階段，各段的工藝參數(shù)見表2。反應器進出水的氨氮(NH4+ -N)、亞硝氮（N02 -N）和硝氮(N03 -N)質(zhì)量濃度變化見圖4。
啟動初期(0~7 d)，進水氨氮質(zhì)量濃度為50 mg/L，曝氣量為100 mL/min，采取連續(xù)曝氣方式，經(jīng)測試，出水中硝氮質(zhì)量濃度達到35 mg/L，說明厭氧氨氧化反應受到抑制，而發(fā)生了完全硝化反應。為了提高厭氧氨氧化菌的活性，在進水中配加30 mg/L的N02 -N，經(jīng)過7d左右的適應期，出水的NH4+ -N、N02 -N濃度均小于2 mg/L，說明AOB菌和ANAMMOX菌已基本適應反應器內(nèi)的環(huán)境，菌群活性逐步恢復。
為了進一步提高2類不同菌種的活性，逐步提高基質(zhì)濃度。從第16 d開始，將進水氨氮濃度提高至100 mg/L，亞硝氮濃度提高至50 mg/L，反應器運行至30 d時，出水NH4+ -N濃度降低至8 mg/L，表明反應器內(nèi)AOB菌與ANAMMOX菌活性基本恢復。在之后的10 d內(nèi)，進一步將進水NH4+ -N和N02 -N濃度分別提高至200 mg/L和100 mg/L時，盡管出水N02 -N保持較低的濃度，但是出水NH4+ -N質(zhì)量濃度一直較高，達到70 mg/L，表明氮負荷超出了反應器內(nèi)微生物的處理能力。在之后10 d內(nèi)，將進水NH4+ -N和N02 -N濃度調(diào)低至以前的水平，系統(tǒng)脫氮性能逐步恢復，出水NH4+ -N質(zhì)量濃度降低至10 mg/L。
2.2 反應器氮去除效果
在反應器運行的第二階段( 51~120 d)，在進水中停止投加NaN02，只加入NH4+ -N的情況下，逐步啟動半硝化一厭氧氨氧化聯(lián)合工藝，并采用降低HRT的方法提高總氮負荷。在反應初期，HRT為55 h，在52 d后，將HRT降低至33 h，出水NH4+ -N和N02 -N濃度分別為5.89 mg/L和12. 24 mg/L。在69 d后，將HRT進一步調(diào)低至17 h，出水NH4+ -N濃度、N02 -N濃度分別為6.93、14. 29 mg/L。在之后120 d的運行過程中，HRT保持在17 h不變的基礎上，逐步提高進水NH4+ -N濃度至200 mg/L，反應器出水NH4+ -N濃度、N02 -N濃度分別為18. 98、10. 43 mg/L，半硝化一厭氧氨氧化聯(lián)合工藝得以穩(wěn)定運行，標志著ALR反應器內(nèi)半硝化一厭氧氨氧化聯(lián)合脫氮效果良好。
2.3 總氮負荷和總氮去除率
反應初期，總氮容積載荷為21g/( d.m3)，此時AOB菌和ANAMMOX菌尚未適應反應器內(nèi)的環(huán)境，總氮去除率較低，只有30%左右。隨著反應的進行，通過提高進水NH4+ -N濃度的方式逐步提高氮負荷，在第52 d時，氨氮載荷達到71 g/( d.m3)。在反應器運行的第一階段，由于不斷調(diào)整改變進水濃度，對反應器內(nèi)AOB菌和ANAMMOX菌造成一定的影響，致使微生物不能完全適應反應器內(nèi)的環(huán)境變化，造成總氮去除率波動幅度較大。在反應器運行的第二階段，進一步調(diào)節(jié)進水配比，在進水中只有NH4+ -N的情況下，逐步降低HRT，總氮容積負荷由84g/(d．m3)逐步升高至130 g/(d．m3)，在第120 d時，總氮容積負荷達到280 g/( d.m3)。在此期間，總氮去除率也保持平穩(wěn)上升的狀態(tài)，在120 d時，總氮去除率達到75%。總氮負荷和總氮去除率的實驗結(jié)果見圖5。
20 d后，將反應器內(nèi)AOB菌掛膜生長的Kl填料和ANAMMOX菌掛膜生長的多孔樹脂纖維填料取出，分別對填料上掛膜生長的微生物進行稱量。反應器內(nèi)60個Kl填料上AOB菌泥的總質(zhì)量為26.4 g；多孔樹脂纖維填料上ANAMMOX菌泥的總質(zhì)量為71.0 g，單位質(zhì)量菌泥的平均氮去除率為2. 16 g/( g.d.m3)，表明AOB -ANAMMOX聯(lián)合工藝具有較好的綜合脫氮性能。
2.4反應器內(nèi)溶解氧濃度分布
為了實現(xiàn)反應器內(nèi)內(nèi)外筒的水力循環(huán)，并為反應器內(nèi)筒的AOB菌供氧，需要對反應器內(nèi)筒進行曝氣。但在反應器外筒的ANAMMOX菌是極度厭氧的，對氧濃度的變化非常敏感。反應器運行時，在反應器內(nèi)筒的底部進行間歇曝氣，間歇曝氣周期為4h，每次曝氣時間為0.5 h，曝氣流量為100 mL/L，靜止3.5 h。
經(jīng)溶氧儀測量，反應器內(nèi)、外筒溶解氧濃度隨時間的變化曲線見圖6。內(nèi)層溶解氧濃度在曝氣期間急劇上升，最高可達3.5 mg/L，曝氣結(jié)束后逐步下降，在60 min時溶解氧濃度達到最低值1.5 mg/L，之后基本維持恒定。在反應器的外筒，由于水力循環(huán)和溶解氧的擴散作用，DO值也與內(nèi)筒呈現(xiàn)出相同的變化規(guī)律，但峰谷值均偏低。在曝氣階段DO最高達到2.2 mg/L左右，隨著曝氣結(jié)束平穩(wěn)下降，最后基本恒定在0.8 mg/L以下，直至逐漸趨于0。反應器內(nèi)、外筒溶解氧濃度的分布為AOB菌和ANAMMOX菌分別提供了適宜的生長環(huán)境。
3結(jié)論
在氣升式內(nèi)環(huán)流反應器中實現(xiàn)了半硝化一厭氧氨氧化同步聯(lián)合廢水脫氮工藝。反應器成功啟動并運行120 d以上，反應器進水NH4+ -N質(zhì)量濃度為200 mg/L時，出水NH4+ -N質(zhì)量濃度、出水N02 -N質(zhì)量濃度分別低于20、10 mg/L。反應器進水氮負荷為280 g/(d.m3)情況下，總氮去除率達到75%。單位質(zhì)量污泥平均除氮性能為2. 16 g/( g.d.m3)。
氣升式反應器的內(nèi)外筒可很好地實現(xiàn)限氧區(qū)和厭氧區(qū)的分隔，為AOB好氧菌和ANAMMOX厭氧菌分別提供適宜的生長環(huán)境，可提高不同菌種的活性，從而實現(xiàn)部分硝化和厭氧氨氧化的不同功效，通過控制曝氣方式、曝氣量、曝氣時間等參數(shù)，可調(diào)控半硝化一厭氧氨氧化同步聯(lián)合工藝性能，實現(xiàn)廢水在一體化反應器中較好的脫氮效果。
4摘要：在內(nèi)循環(huán)氣升式反應器中，研究開發(fā)了一套半硝化( PN)和厭氧氨氧化(ANAMMOX)單級一體化同步處理高濃度含氮廢水工藝。反應器的內(nèi)筒為限氧區(qū)，借助于富集的好氧氨氧化菌( AOB)活性污泥實現(xiàn)廢水的半硝化反應，內(nèi)筒底部進行間歇式曝氣，提供半硝化反應所需氧氣和水力環(huán)流所需動力；反應器的外環(huán)筒為厭氧區(qū)，借助于富集的厭氧氨氧化菌( ANAMMOX)活性污泥實現(xiàn)厭氧氨氧化反應。反應溫度為(35±2)℃，pH維持在7.5~8.0。反應器成功啟動并穩(wěn)定運行120 d，考察反應器內(nèi)、外筒溶解氧濃度(DO)的變化和系統(tǒng)的脫氮性能。結(jié)果表明，反應器內(nèi)、外筒有效地分隔了限氧區(qū)和厭氧區(qū)，內(nèi)筒平均DO值為2.5 mg/L，外筒平均DO值為1.5 mg/L，可滿足半硝化和厭氧氨氧化的反應條件。合成廢水的氨氮濃度最高達200 mg/L，氮負荷為280 g／(d.m3)，反應器運行120 d后，總氮去除率達到75%．表明反應器內(nèi)AOB菌和ANAMMOX菌能夠協(xié)同作用，從而實現(xiàn)了組合脫氮的工藝。
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