灰霾消散前后PM10濃度大幅波動的多重分形分析
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黃毅 劉春瓊 史凱 謝志輝 吳生虎 尹慧
（1．吉首大學(xué)數(shù)學(xué)與統(tǒng)計學(xué)院；
2．吉首大學(xué)生態(tài)旅游湖南省重點實驗室；
3．吉首大學(xué)生物資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院，湖南吉首416000）
摘要：該研究采用多重分形消除趨勢波動分析法，對成都一次灰霾污染過程中，PM10濃度在灰霾消散前后的多重分形特征進行分析，研究表明灰霾消散前后PM．。濃度均具有多重分形特征。進一步運用相位隨機替代法與隨機重構(gòu)法，對導(dǎo)致PM10濃度多重分形特征的動力原因進行分析。結(jié)果表明重度灰霾期間，長期記憶機制在PM10演化中均占據(jù)了主導(dǎo)控制作用；灰霾消散期間，雖然降水過程使得PM10多重分形特征的動力來源有所變化，但長期持續(xù)機制仍是多重分形特征的主要動力來源。盡管從表觀上來看，大氣降水過程顯著降低了大氣PM．。濃度，但由于其內(nèi)在動力機制并未得到本質(zhì)的破壞，長期記憶機制仍是PM10演化的內(nèi)在動力機制，從而可能導(dǎo)致未來特定氣象條件下出現(xiàn)高濃度PM10污染，形成灰霾，后續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)證實了該論斷。研究結(jié)果對于PM10濃度演化動力特征的研究以及灰霾預(yù)測預(yù)警機制的建立具有實際的參考意義。
關(guān)鍵詞：復(fù)雜系統(tǒng)；長期持續(xù)性；多重分形消除趨勢波動分析法；PM10;多重分形
由于灰霾在我國大范圍、高頻率、持續(xù)性的出現(xiàn)，已經(jīng)成為重要的環(huán)境問題，引起了科學(xué)界廣泛的重視。大氣中高濃度的可吸人顆粒物(PM10)是形成嚴重灰霾的重要原因。研究灰霾過程中PM10復(fù)雜的時空演化規(guī)律，并分析其演化動力特征，有助于加深人們對灰霾成因的認識，并為灰霾預(yù)測預(yù)警提供科學(xué)的理論依據(jù)。
近年來，對PM10的研究主要集中在化學(xué)源解析、季節(jié)變化規(guī)律以及相關(guān)影響因子等方面，而對PM10時空演化過程中所表現(xiàn)的動力特征及機制等方面研究較少。這主要是由于PM10演化是一個單元數(shù)目龐大的復(fù)雜過程，且單元彼此之間存在強烈的反饋與調(diào)節(jié)的非線性作用，在時間序列上表現(xiàn)出非平穩(wěn)的特征，而傳統(tǒng)的數(shù)理統(tǒng)計方法，無法消除非平穩(wěn)時間序列內(nèi)在的自相關(guān)性，也不能識別外在趨勢所導(dǎo)致的偽相關(guān)現(xiàn)象，因此不能有效揭示PM10濃度時空演化所表現(xiàn)出的非線性特征。實際上，PM10濃度變化是開放、耗散的系統(tǒng)演化過程，是在單元反饋與調(diào)節(jié)作用下的復(fù)雜現(xiàn)象，其形成與演化既受微觀物理化學(xué)等機制的作用，同時也表現(xiàn)出宏觀、整體性的系統(tǒng)動力學(xué)特征。因此，基于復(fù)雜性科學(xué)的理論和方法，能夠從宏觀、整體上表征PM10濃度時間演化的動力特征。
目前，基于復(fù)雜性科學(xué)的非線性方法，從宏觀、整體上認識復(fù)雜系統(tǒng)動態(tài)演化的過程，已成為大氣環(huán)境基礎(chǔ)研究的一個熱點。多重分形理論作為復(fù)雜系統(tǒng)科學(xué)中非線性方法的一種，是由多個標度指數(shù)的奇異測度所組成的集合。它刻畫的是分形測度在支集上的分布情況，借用譜函數(shù)來描述分形不同層次的特征，研究系統(tǒng)演化和時間尺度的關(guān)系。它打破原有時間序列研究的線性模式，以全新的視角探索非線性問題，以更為細致、準確、全面的方法描述時間序列的波動特征，定量描述時間序列演化過程的長期記憶性或長程相關(guān)性，在表征系統(tǒng)內(nèi)在的動力機制方面卓有成效。國內(nèi)相關(guān)學(xué)者應(yīng)用多重分形理論，對PM10濃度進行分析，表明PM10濃度具有多重分形特征，但是并沒有對灰霾過程中的PM10濃度進行分析，也沒有對PM10多重分形特征的動力來源進行探究。本文以成都市一次重度灰霾污染為例，應(yīng)用多重分形消除趨勢波動分析( MF-DFA)方法研究PM10在灰霾消散前后的多重分形特征，并探討其多重分形特征的動力來源，試圖用多重分形參數(shù)表示PM10演化系統(tǒng)的動力特征，以期為研究灰霾發(fā)生及演化機制提供參考，同時也為城市灰霾防治與預(yù)警提供科學(xué)依據(jù)。
1數(shù)據(jù)來源與處理
本文以成都市2013年1月28日_2月16日，PM10小時平均濃度為研究對象，數(shù)據(jù)源來自中國環(huán)境監(jiān)測總站重點城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺。成都市共設(shè)8個監(jiān)測站點，由于儀器校準、設(shè)備維修、停電等非人為因素導(dǎo)致部分站點數(shù)據(jù)缺失嚴重，因此本研究選取其中6個數(shù)據(jù)較完全的站點（草堂寺、金牛壩、梁家巷、三瓦窯、沙河鋪、十里店），數(shù)據(jù)缺失率均不超過2%，且在時間序列上分布相對均勻。對缺失數(shù)據(jù)，采取前后數(shù)據(jù)算術(shù)平均值的方法補上，數(shù)據(jù)見圖1。
由圖1可知，PM10濃度時間序列具有明顯的非線性、非周期性、非平穩(wěn)性特征，呈現(xiàn)無規(guī)律的波動。2013年1月28日-2月16日內(nèi)，6個站點數(shù)據(jù)存在大幅波動，因此我們將數(shù)據(jù)分為代表性的2段：(1)重度灰霾期間（1月28日-2月6日），該時段內(nèi)天氣以靜小風(fēng)為主，無降水過程，天氣整體上趨于靜穩(wěn)狀態(tài)，此時6個站點PM10平均濃度高達0.259 mg/m3。(2)灰霾消散期間（2月7日-16日），該時段內(nèi)出現(xiàn)短時段降水和大風(fēng)天氣，PM10濃度下降，平均濃度為0.839mg/ m3，兩時段PM10序列基本統(tǒng)計參量如表1。
由表1可知，重度灰霾期間與灰霾消散期間，PM10的平均濃度具有顯著性差異，從峰度和偏度上看，各站點PM10濃度都不服從正態(tài)分布，灰霾消散期間具有明顯的尖峰胖尾分布。同時不同站點PM10濃度所呈現(xiàn)出的差異，反映出PM10濃度在空間上的變異性。
2研究方法
2002年Kantelhardt對Peng等提出的DFA方法進行改進，得到多重分形消除趨勢波動分析( MF-DFA)方法，該方法不僅能夠避免對相關(guān)性的誤判，而且還能發(fā)現(xiàn)非平穩(wěn)時間序列中的長程相關(guān)性，是檢驗非平穩(wěn)時間序列是否具有多重分形特征的有效方法。
假設(shè)時間序列為P(i)，i=1，2，…，Ⅳ，Ⅳ表示時間序列的長度，MF-DFA計算方法如下：
(3)通過擬合每一個子區(qū)間A(A=l．2，3，…，2N7)的m階多項式趨勢函數(shù)值，計算2Ns個消除子區(qū)間局部趨勢序列的平方均值：
(4)求出q階波動函數(shù)：
(5)確定波動函數(shù)的標度指數(shù)，對于每一個確定的q值，存在冪律關(guān)系：
對每一個s，都可求出對應(yīng)的Fq(s)，做出InFq(s)與Ins的函數(shù)關(guān)系圖，其斜率即為q階Hurst指數(shù)h(q)。當(dāng)h(q)隨著q的變化始終為常數(shù)時，即時間序列每一段消除趨勢后的q階波動相同，序列是單一分形，當(dāng)h(q)為q的函數(shù)時，說明時間序列的局部結(jié)構(gòu)并非一直均勻，序列為多重分形。
( 6)MF-DFA方法計算得到的h(q)與經(jīng)典多重分形指標數(shù)-Renyi指數(shù)c(q)相關(guān)：
(7)結(jié)合Lengendre變換，得到多重分形譜的參數(shù)：
一般而言，a-f(a)曲線呈現(xiàn)上凸拋物線形狀，曲線的形狀蘊含了數(shù)據(jù)分布特征的重要信息。奇異指數(shù)a表示的是系統(tǒng)中一個子集合的奇異程度，而系統(tǒng)奇異指數(shù)的寬度Ad則表示最大奇異指數(shù)與最小奇異指數(shù)之差，它可以用來刻畫系統(tǒng)多重分形的強弱程度，Aa越大說明系統(tǒng)的多重分形越顯著。
3結(jié)果與討論
3.1 PM10演化的多重分形特征
首先對重度灰霾期間與灰霾消散期間PM10是否具有多重分形特征進行識別。應(yīng)用MF-DFA方法，分別就重度灰霾期間與灰霾消散期間，對草堂寺、金牛壩、梁家巷、三瓦窯、沙河鋪、十里店6個站點PM10濃度進行計算，如圖2所示。
圖2中子圖以金牛壩為例，繪出a-f(a)譜圖，由曲線圖可知，金牛壩站點PM10濃度在重度灰霾期間與灰霾消散期間，a-f(a)曲線呈現(xiàn)上凸的形式，并且a-f(a)分形譜開口較大，重度灰霾期間Aa=0.909 3，灰霾消散期間Aa=0.874，不同時期內(nèi)PM10演化所表現(xiàn)的多重分形特征強度均顯著大于零，PM10濃度具有明顯的多重分形特征。Aa表示最大奇異指數(shù)與最小奇異指數(shù)之差，它刻畫系統(tǒng)多重分形的強弱程度，Aa值相近，這意味著灰霾消散前后PM10多重分形特征強度變化不大。
進一步研究了PM10濃度演化的多重分形強度Aa值在空間上的分布。如圖2所示，與金牛壩站點相似，其余5個站點的a-f(a)譜圖，在重度灰霾期間與灰霾消散期間，PM10濃度演化過程都表現(xiàn)多重分形特征。對于每個站點來說，在重度灰霾消散前后時段，PM10濃度的多重分形強度Aa值相近，這表明在各空間站點，PM10濃度演化過程中所表現(xiàn)出的多重分形特征強度，并沒有隨PM10濃度的急劇下降而發(fā)生劇烈變化。在表2中，對重度灰霾期間與灰霾消散期間，6個站點PM10多重分形強度大小及其統(tǒng)計學(xué)參量進行了對比分析。從表2中可看出，6個站點同一時期的多重分形強度Aa值上下波動很小，重度灰霾期間，6個站點的PM10多重分形強度呈現(xiàn)左偏特征，而在灰霾消散期間，強度大小呈現(xiàn)右偏特征。為了檢驗Aa的空間分布，我們采用小樣本量Shapiro -Wilk檢驗方法進行檢驗，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：重度灰霾期間p-value為0.718 6，灰霾消散期間p-value為0.5455，均大于0.05，在95%置信度上，重度灰霾期間與灰霾消散期間6站點多重分形強度在空間上均服從正態(tài)分布。
3.2 多重分形特征的來源分析
為了加深了解灰霾過程中PM10復(fù)雜的時空演化規(guī)律，我們進一步對PM10多重分形特征的動力來源進行探究。研究表明，時間序列中的多重分形行為存在2種原因，一是時間序列的小幅波動及大幅波動在不同的時間尺度中的持續(xù)影響，即長期持續(xù)性；二是時間序列極端值的尖峰胖尾概率分布特性�？梢愿鶕�(jù)以下2種方法分別鑒定這2種動力機制的來源。
(1)通過相位隨機替換方法，構(gòu)造替換序列，由于該序列完全消除了原始序列中的非線性特征，僅保留原始序列中的線性成分，因此替換序列能有效檢驗極值尖峰胖尾分布對多重分形的貢獻大小，即如果替換序列的多重分形強度相比原始序列降低了，說明尖峰胖尾分布對多重分形有影響，是產(chǎn)生多重分形的原因之一，否則尖峰胖尾對多重分形沒有影響。(2)通過隨機重構(gòu)方法，構(gòu)造隨機序列，由于該序列去除了原始序列內(nèi)在的時間相關(guān)性，僅保留原始序列的非線性成分，因此隨機序列能有效檢驗長期持續(xù)性對多重分形特征的作用大小，即如果隨機序列的多重分形強度相比原始序列降低了，說明長期持續(xù)性對多重分形有影響，是產(chǎn)生多重分形的原因之一，否則長期持續(xù)性對多重分形沒有影響。
因此，對金牛壩等6個站點PM10濃度的原始序列，運用相位隨機替代法與隨機重構(gòu)法對其進行重構(gòu)，分別得到替換序列和隨機序列，再用MF-DFA方法計算各自的多重分形譜圖。為了提高結(jié)果的精確度，上述過程重復(fù)100次，取a與(a)的均值，并繪出a-f(a)譜圖，每個站點重度灰霾期間PM，。濃度多重分形特征來源分析如圖3，灰霾消散期間PM10濃度多重分形特征來源分析如圖4。
由圖3可見，重度灰霾期間，6個站點替換序列所對應(yīng)的多重分形譜與原始序列相比，a-f(a)曲線變化不大；而隨機序列所對應(yīng)的多重分形譜與原始序列相比，a-f(a)曲線變化很大。這表明，在重度灰霾期間，長期持續(xù)性對PM10濃度的多重分形特征有影響。換而言之，在一定的尺度范圍上，PM10濃度小幅波動或大幅波動在不同時間尺度內(nèi)的長期持續(xù)性影響，是造成此次成都灰霾的主要動力來源，而極值的尖峰胖尾效應(yīng)并不大。
由圖4可知，灰霾消散期間，6個站點替換序列所對應(yīng)的多重分形譜與原始序列相比，a-f(a)曲線發(fā)生了變化；同時隨機序列所對應(yīng)的多重分形譜與原始序列相比，a-f(a)曲線也有變化，且變化更大。這表明，灰霾消散期間，PM10濃度多重分形特征來源不僅受長期持續(xù)性的影響，也受尖峰胖尾的影響，二者共同作用使之呈現(xiàn)多重分形特征，但其中長期持續(xù)性對PM10濃度的多重分形特征起主導(dǎo)控制作用。
長期持續(xù)性機制表明，在一定時間尺度內(nèi)，PM10演化具有后效性，但又與馬爾柯夫過程的后效性相比，有所不同。即PM10濃度的衰減并不是隨時間表現(xiàn)出指數(shù)式的衰減，而是以冪律形式隨時間緩慢衰減，這意味著過去一段時間排放的污染物將持續(xù)地影響到現(xiàn)在以至未來的PM10濃度演化趨勢。由上述研究可知，不論是重度灰霾期間，還是灰霾消散期間，PM10演化過程中的多重分形特征主要動力因素均來自長期持續(xù)機制。從復(fù)雜理論來講，長期持續(xù)性機制反映了PM10污染演化的內(nèi)在動力因素，即成都市大氣系統(tǒng)中，PM10未來濃度的變化趨勢對過去較長時間尺度內(nèi)PM10的濃度波動具有高度敏感性與依賴性。
成都市此次灰霾過程中，重度灰霾期間，天氣以靜小風(fēng)為主，無降水大風(fēng)，整體上趨于靜穩(wěn)狀態(tài)，不利于PM10的消散，大氣PM10濃度主要在長期持續(xù)機制的作用控制下演化。因此，成都市污染源排放的污染物，以冪律自相關(guān)的形式影響未來一定時間尺度內(nèi)PM10濃度的變化，PM10濃度持續(xù)上升，形成灰霾，并在PM10長期持續(xù)性的動力機制作用下，灰霾污染持續(xù)時間長。2月7日凌晨，受西北冷空氣影響，成都市靜穩(wěn)天氣受到破壞，其中，2月8日成都市出現(xiàn)短時段中雨，降雨量在6 mm左右，并伴有4級和風(fēng)，最大風(fēng)速7.2m/s，這使得PM10顆粒污染物平流輸送、沉降能力加強，從圖1中可看出PM10濃度下降，但局部還有向上波動趨勢；11日再度出現(xiàn)降水大風(fēng)天氣，進一步降低大氣中PM10濃度，灰霾消散。灰霾消散期間，PM10濃度多重分形強度相比與重度灰霾期間，沒有大的變化，PM10系統(tǒng)演化過程中，所表現(xiàn)的多重分形特征并沒有隨PM10濃度的下降而發(fā)生變化，且長期持續(xù)機制仍對多重分形特征起主導(dǎo)控制作用。盡管降水過程使得PM10平均濃度顯著下降，同時導(dǎo)致PM10的尖峰胖尾分布發(fā)生了變化，間接影響了多重分形特征的動力來源。但對于成都市PM10演化系統(tǒng)而言，長期持續(xù)機制仍是PM10濃度多重分形特征的主要動力來源，這意味著，在類似重度灰霾期間的天氣情況下，一定時間尺度內(nèi)，低濃度的PM10在長期持續(xù)機制的作用下，會再次演化到高濃度，甚至再次出現(xiàn)較嚴重的灰霾污染，而這一點在未來PM10濃度的演化過程中得到證實。在2月26日-3月16日成都市期間無降水大風(fēng)天氣．m現(xiàn)了與本研究中嚴重灰霾期間相類似的靜穩(wěn)天氣，大氣PM10在長期持續(xù)機制的作用下，迅速演化到高濃度，成都市再次出現(xiàn)長時段大面積的灰霾污染。嚴重灰霾的再次發(fā)生，印證了成都市PM10濃度的演化具有長期持續(xù)機制。
4結(jié)論
本文采用多重分形消除趨勢波動分析法( MF-DFA)，對成都市灰霾過程中的PM10濃度序列進行分析，所得結(jié)果如下：
(1)重度灰霾期間與灰霾消散期間的PM10濃度演化過程均表現(xiàn)出非線性、復(fù)雜性的多重分形特征。
(2)重度灰霾期間與灰霾消散期間，同一站點不同時段，PM10濃度演化所表現(xiàn)的多重分形強度相差不大；同時段各站點的多重分形強度，在空間分布上均服從正態(tài)分布，這表明PM10污染特征在空間演化上具有正態(tài)分布規(guī)律。
(3)重度灰霾期間與灰霾消散期間，PM10多重分形特征的動力來源不同。重度灰霾期間PM10多重分形特征主要來自長期持續(xù)機制，尖峰胖尾效應(yīng)不明顯。而灰霾消散期間，雖然降水過程使得PM10多重分形特征的動力來源發(fā)生變化，尖峰胖尾起到一定作用，但降水過程并沒有從根本上破壞PM10濃度演化的動力系統(tǒng)，長期持續(xù)機制仍是多重分形特征的主要動力來源。因此一次降水過程盡管顯著降低了大氣PM10污染濃度，但從本質(zhì)上來看，由于污染演化的內(nèi)在動力機制沒有得到破壞，因而成都市PM10污染狀況沒有得到本質(zhì)上的改善，未來存在PM10高污染的風(fēng)險。
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