金屬氧化物類催化劑上HC-SCR研究進展
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周皥 蘇亞欣 鄧文義 鐘方川
（1．東華大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，上海201620；
2．常州丁程職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江蘇常州213164）
摘要：烴類化合物選擇性催化還原氮氧化物( HC-SCR)是一種極具應(yīng)用前景的煙氣脫硝技術(shù)，金屬氧化物類催化劑因水熱穩(wěn)定性好、中高溫催化活性較高而在HC-SCR領(lǐng)域得到廣泛研究。該文系統(tǒng)介紹了載體類型、負載金屬、制備方式、還原劑、H20和SO。對金屬氧化物類催化劑活性的影響，總結(jié)了其HC-SCR反應(yīng)機理，對金屬氧化物類催化劑在HC-SCR技術(shù)進一步應(yīng)用研究進行了展望。
關(guān)鍵詞：氮氧化物；烴類；SCR；脫硝；金屬氧化物
氮氧化物(NOx)是大氣的主要污染物之一，其排放引起酸雨、光化學(xué)煙霧、城市灰霾等一系列環(huán)境問題。自2012年1月1日開始實施的《火電廠大氣污染物排放標(biāo)準》(GB 13223-2011)要求新建火力發(fā)電鍋爐氮氧化物排放限值為100 mg/m3。選擇性催化脫硝(SCR)是脫除NOx的代表性方法。目前工業(yè)固定源煙氣脫硝SCR工藝主要是用NH3作還原劑來消除NO，，最常用的催化劑是W03或M003摻雜的V205 /Ti02。還原劑NH3的成本較高且本身有一定毒性，工藝過程中NH3的泄漏和未反應(yīng)NH3的排放又會對環(huán)境造成污染。移動源尾氣排放當(dāng)前主要使用三效催化(TWC)技術(shù)，但在發(fā)動機稀薄燃燒中催化效果會急劇下降。由于在大部分NOx污染源中都同時含有少量烴類，烴類選擇性催化還原NOx( HC-SCR)可以實現(xiàn)碳氫化合物和NOx同時消除，是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ臒煔饷撓跫夹g(shù)，得到了國內(nèi)外研究者的廣泛研究。
現(xiàn)已報道的HC-SCR催化劑主要分為以下3類：分子篩類、金屬氧化物類、貴金屬類。由于金屬氧化物催化劑價格低廉，水熱穩(wěn)定性好，在中高溫區(qū)間具有較高的HC-SCR活性和選擇性，被認為是一類很有應(yīng)用前景的HC-SCR催化劑，是HC-SCR近來的研究熱點。金屬氧化物催化劑可分為以Al203、T102和2r02等為載體的負載型金屬氧化物催化劑和非負載型金屬氧化物催化劑2類。作者曾綜述了負載金屬分子篩類催化劑上HC-SCR研究進展，本文進一步以金屬氧化物類催化劑為主線，總結(jié)該類催化劑HC-SCR的反應(yīng)機理，介紹金屬氧化物載體及負載金屬、制備方式、還原劑、H20和S02對其催化活性的影響，以期為金屬氧化物類催化劑上HC-SCR的研究提供參考。
1金屬氧化物類催化劑HC-SCR的反應(yīng)機理
由于金屬氧化物類催化劑的種類不同，催化反應(yīng)條件不一，反應(yīng)機理非常復(fù)雜，至今尚沒有統(tǒng)一的定論。研究者利用各種手段直接或間接地捕獲反應(yīng)中間物種并對反應(yīng)機理進行了廣泛研究。
NO和烴類的活化通常認為是HC-SCR重要的起始反應(yīng)，Satsuma等通過原位紅外考察了在Al203載體上NO和C3H6的反應(yīng)過程，硝酸鹽產(chǎn)物濃度逐時變化和吸附物種原位紅外譜如圖1所示，NO和02在載體表面生成的硝酸鹽物種，在He氛圍中濃度基本保持不變，表明硝酸鹽物種在該溫度下能穩(wěn)定存在；通人丙烯后，硝酸鹽濃度迅速下降，同時原位紅外譜圖1觀察到有CH3COO-生成，說明丙烯被硝酸鹽物種氧化生成乙酸鹽物種。
Liu等運用原位紅外和密度泛函理論(DFT)分析了C3H6在Crf/ior2r0302催化還原NO的反應(yīng)機理，如圖2。首先是NO被02氧化成硝酸鹽和NOz，同時C3H6活化為甲酸鹽和乙酸鹽，在此過程中同時存在著C3H6的燃燒反應(yīng)，而硝酸鹽和N02有助于C3H6的活化；接著，生成HC-SCR反應(yīng)中重要的中間體異氰酸鹽（-NCO物種）和氰化物（-CN物種），C3H6的活化是生成反應(yīng)中間體的先決條件；此后，對應(yīng)中間體-NCO和-CN有2條反應(yīng)路徑：(1)-NCO水解形成NH3，再與NO或N02反應(yīng)生成最終產(chǎn)物；(2)-CN與硝酸鹽和N02反應(yīng)生成終產(chǎn)物，該機理分析存在的主要問題是并沒有確切地觀測到吸附在活性位上的N02生成。
Yang等通過TPD、in situ DRIFTS等研究手段分析了鈣鈦礦型復(fù)合氧化物的催化反應(yīng)機理，如圖3。在LaFe03、LaFe0.8Cu0.203和LaFe0.94Pd0.0603催化劑上，同樣發(fā)現(xiàn)首先是NO和C3H6在活性位(Feu、CU2+、Pd2+)活化吸附，并分別生成亞硝酸鹽、硝酸鹽和CxH，O：物種，接著在較高的溫度下亞硝酸鹽、硝酸鹽和CxHy0：物種經(jīng)過中間反應(yīng)生成-NCO、-CN反應(yīng)中間體，這些中間體再通過2種途徑生成最終產(chǎn)物，一種途徑是被02( ad)氧化生成N2等最終產(chǎn)物，另一種途徑是部分水解生成NH3再進一步生成最終產(chǎn)物。研究認為引入Cu2+有利于丙烯部分氧化為Cx HVO：物種，Pdz+的引入有助于NO生成有反應(yīng)活性的亞硝酸鹽和硝酸鹽，減少不活躍的硝酸鹽( N03-)。生成。
對于金屬氧化物類催化劑上HC-SCR反應(yīng)機理，大多數(shù)研究者傾向于NO的氧化還原機理，首先是NO和烴類在催化劑活性位活化，分別形成NOx( ads)（或硝酸鹽物種）和CxHy0：( ads)（或醋酸鹽物種），接著是NO，( ads)和CxHV0。( ads)進一步反應(yīng)生成如-CN，-NCO等重要中間產(chǎn)物，最終中間產(chǎn)物與N0+02等生成N2、C02、H20。
2負載型金屬氧化物催化劑
2.1 載體的影響
通常認為，對于金屬氧化物類催化劑上HC-SCR反I應(yīng)，只有具有Br+nsted酸或Lewis酸的氧化物才是合『適的載體，以Al2O3、Ti0。、Zr0。為載體活性較高。催化劑的活性與活性位在載體上的高度分散密切相關(guān)，載體的酸性對于活性位的分布和穩(wěn)定有重要意義。
Al203具有較大的比表面積和較高的熱穩(wěn)定性，抗破碎強度高，表面的酸性位有利于含氮物種的吸附與還原，是基礎(chǔ)研究最多和實際應(yīng)用最廣的載體。Ti02無毒價廉，有較強的抗S02性能，作為載體在SCR得到廣泛應(yīng)用。Cu/Ti02有較高的中低溫SCR活性，在Ti02載體中引入適量的Ce(Cu/Ti0.9CeoJ02)可增加催化劑表面的Lewis酸性位，有利于氧化銅物種載體上的分散；在Ti02載體中引入適量的Zr( Cu/Ti0.72r0.302)后脫硝效率顯著提高，生成的Ti-O-Zr鍵有利于NO吸附氧化為N02。Liu等運用密度泛函理論(DFT)分析比較了Al203、Sn02和Sn02/Al203對NO和N02吸附能力，研究發(fā)現(xiàn)Sri02簇和Al203表面形成強相互作用，分散在Al203表面的Sn02簇提供大量的NO。吸附結(jié)合位，提升了對NO和N02吸附和活化性能。
硫酸化的載體2r02( SZr)、Ti02( STi)、Al203( SAl)對酸催化反應(yīng)表現(xiàn)出良好的反應(yīng)活性和選擇性，研究者也嘗試將負載金屬氧化物的固體超強酸催化劑用于HC-SCR脫硝。李寧研究了非貴金屬元素負載于SZr、SA1載體上所得催化劑的CH4-SCR活性，發(fā)現(xiàn)SZr擔(dān)載的Co、Mn、In、Rh催化劑對甲烷選擇還原NO反應(yīng)具有很好的活性，而SA1擔(dān)載以上金屬元素對甲烷選擇還原NO反應(yīng)的活性卻比較低，Co/SZr和Mn/SZr 2種催化劑的NO。脫凈率均可達到65%左右(550℃)，在反應(yīng)氣體中含有H20和S02的條件下，以SZr為載體的催化劑具有比擔(dān)載型ZSM-5催化劑更好的De-NOx性能。Holbrook等研究發(fā)現(xiàn)Ti02載體硫酸化后形成的酸性位有助于NO被02氧化成N02，在Ti位點N02進一步與CIOH22反應(yīng)生成最終產(chǎn)物。
2.2負載的影響
在負載型金屬氧化物催化劑中，非貴金屬氧化物如Ga、Cu、Co、Sn等由于活性較高而受到了研究者的廣泛關(guān)注。Worch等將Fe、Cu、V、Ce等過渡金屬氧化物采用過量浸漬法和溶膠凝膠法負載在Al203、Al203-P04載體上，以丙烯為還原劑，發(fā)現(xiàn)上述金屬氧化物催化劑SCR活性較低，其中CuOx具有最高的NO脫凈率只有35%0然而，Kumar等研究表明共沉淀法制備的Cu/Al203催化活性與Cu2+/Al3+比值密切相關(guān)，以丙烯為還原劑，Cu-A1(3:7)時表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫脫硝性能。Narasimharao等最近報導(dǎo)了將氧化鐵高度分散負載在硫酸化的納米管Ti02( STi)載體上用于C3H8-SCR，圖4是5FeSTi02催化劑表面微觀納米照片，呈現(xiàn)為一種納米棒聚集形態(tài)，納米棒長度為60—100 nm。5%氧化鐵負載量對應(yīng)的NO轉(zhuǎn)化率最高可達90%( 450℃)，經(jīng)過50 h的持久性實驗脫硝效率仍然保持穩(wěn)定。
負載Ga是研究較多的一類金屬氧化物催化劑，Ga203/Al203催化劑在CH4-SCR反應(yīng)中性能優(yōu)良，被認為是目前CI-4-SCR體系中最有活力的催化劑之一。Miyahara等用熱溶法制得的/-Ga203-Al203有很高的SCR活性，C2～C3烷烴還原NO為N2轉(zhuǎn)化率在400℃可達到100%，甲烷還原NO為N2轉(zhuǎn)化率也高達90%；加水蒸氣后的最高轉(zhuǎn)化率有所下降。通過紫外一可見光譜研究，Ga3T優(yōu)先占據(jù)尖晶石結(jié)構(gòu)缺陷的四面體，是CH4-SCR反應(yīng)的主要活性位，固溶體Ga/( Ga+A1)=0.3時制備的催化劑具有最高的活性。
負載Sn、Co催化劑也是研究較多的金屬氧化物催化劑，它們在烴類選擇性催化還原NO2中表現(xiàn)出較高的活性。Liu等發(fā)現(xiàn)負載5% Sn的Sn02 /Al203以丙烯為還原劑，在450℃脫硝效率最高為75%，在10% H20、100x10-6 S02存在的條件下，NO脫凈率最高可超過50%。Horiucru等報導(dǎo)了最佳負載量為0.5%Co的CO/Al203催化劑，以丙烯為還原劑，在450℃NO脫除率可達到100%。一般而言，過少的負載量很難使烴類在催化劑表面活化；當(dāng)負載量過大時，會形成較的顆粒，對還原劑的燃燒反應(yīng)更為有利，使參與脫硝反應(yīng)的還原劑減少，從而導(dǎo)致NOx脫除效率下降。
為提升過渡金屬氧化物催化活性，研究人員往往在催化劑中加入助劑。Yang D等在Cu/2r02載體上添加Mg、Ca、Sr、Ba 4種堿土金屬進行C3H。-SCR試驗，結(jié)果表明，4種添加劑均能提高催化還原NOx活性，其中添加Ca后促進效果最為明顯，NO，轉(zhuǎn)化率最高可達到76%，分析認為添加劑有助于銅物種的分散和增強金屬與載體間的相互作用。王新葵等發(fā)現(xiàn)以丙烯為還原劑，10% Fe203/Al203的催化活性很低，采用均相沉積沉淀方法引入Au，2% Au/10% Fe20.3/Al203催化劑上NO的脫除率最高為43%( 300℃)。
2.3制備方式的影響
催化劑的制備方式也是催化劑活性的重要影響因素。不同的制備方式影響催化劑對反應(yīng)氣體的吸附能力，從而導(dǎo)致不同的催化性能。相對于浸漬法、共沉淀法，對于Co-Irr/Al203、Srr/Al20.3、In/AI203催化劑，溶膠凝膠法是一種較好的制備方式。溶膠凝膠法制備的Sn02/Al203比浸漬法具有更高的活性，且脫硝性能受水蒸氣抑制很小。溶膠法制備催化劑具有更好的催化活性可能原因有2點：一是在載體Al203與負載金屬離子之間形成更強的相互作用。二是有利于催化劑上金屬陽離子分散。
對于CLIIAI203催化劑，采用共沉淀法更容易形成高度分散的Cu0和CuAl204，而采用Na2C03和NaOH溶液進行共沉淀能形成雙層羥基結(jié)構(gòu)，雙層羥基結(jié)構(gòu)和高度分散Cu0和CuAl204形式存在的Cu2+是得到較高催化活性的關(guān)鍵。郭金玲等用水熱法和均相沉淀法制備了系列Cu-Mn-0催化劑，活性測試結(jié)果顯示水熱法制備的催化劑活性遠高于均相沉淀法，水熱法制備的催化劑具有較大的比表面積和較小的晶粒度，且催化劑中含有CuMn204相的結(jié)構(gòu)中較低的Cu+/Cu2+比以及較多的Mnz+含量均對催化反應(yīng)有利。Scotti等報導(dǎo)了一種制備高活性的氧化銅催化劑的方法（化學(xué)吸收水解法），在不同的載體上可分別得到高分散的Cu(0)、Cu(8+)和Cu0納米顆粒，分別為催化加氫反應(yīng)、HC-SCR以及酸催化反應(yīng)的活性位，該方法通用性強、制備的催化劑活性較高，圖5是在Si02載體上生成氧化銅納米顆粒的制備過程。
催化劑制備過程中的煅燒溫度也是影響催化劑活性的重要因素之一。Maunula等發(fā)現(xiàn)煅燒溫度由600℃變?yōu)?00℃，催化劑In/Al203的活性降低，Co/Al203的活性卻有所提高。煅燒溫度升高，催化劑Co/Al203催化活性增強，這可能與鈷鋁酸鹽或八面體上的鈷離子增強對NO的吸附有關(guān)。隨著煅燒溫度由600℃升高到1 000℃，Co/Al20.3催化劑對應(yīng)的最大NO，脫除率大幅下降，反應(yīng)溫度窗口也有所升高。Sn/AI20.3經(jīng)過800℃煅燒發(fā)現(xiàn)比500℃煅燒后更具活性，原因分析可能是在高溫?zé)崽幚磉^程導(dǎo)致Sn02凝聚，原先被Sn02覆蓋的Al203更多暴露出來，而Al203是主要的NO吸附位，催化劑表面更多暴露的Al203有更多的活性位有利于NOx脫除。
2.4還原劑的影響
還原劑的類型和含碳數(shù)量對金屬氧化物催化劑的活性影響很大。研究表明，還原劑的平均化學(xué)鍵能是評價烴類脫除NOx能力有效的參數(shù)指標(biāo)。烴(Cl—Cl0)中C-H和C-C鍵的平均鍵能隨碳原子數(shù)的增加而減少，因此隨著還原劑烴類碳原子數(shù)的增加，NO和烴的反應(yīng)速率增加；有支鏈的烴的平均鍵能要高于直鏈的烴，所以直鏈烴的還原性高于有支鏈的烴類。Miyahara等比較了C1—C3烷烴、C2—C3烯烴在1一Ga203-Al203催化劑上還原NO效率，發(fā)現(xiàn)C2烴類的NO脫凈率最高，推測碳氫化合物只有一個碳原子參與SCR反應(yīng)，其他的碳原子主要是參與燃燒反應(yīng)。Orlyk研究發(fā)現(xiàn)對于5% In：0。/Al203催化劑，分別以丙烯、丙烷一丁烷(2：1)、甲烷為還原劑，N0最大脫凈率約為70%、55%、15%。對于低烷烴，催化劑表面基本沒有積碳；但對于高烷烴（如丁烷、辛烷），催化劑表面會發(fā)生積碳，會導(dǎo)致催化劑失活。
金屬氧化物類催化劑用于CH4選擇還原NO反應(yīng)的報道相對于分子篩催化劑較少，這主要是由于氧化物催化劑所需的反應(yīng)溫度在中高溫區(qū)間，在氧化物催化劑上CH4容易與02發(fā)生燃燒反應(yīng)，從而降低了CH4對NO的選擇性。
2.5 H20和S02的影響
通常燃煤煙氣中同時存在有H20和S02，催化劑的耐水、耐硫性是非常重要的應(yīng)用評價指標(biāo)。與分子篩催化劑在水蒸汽氣氛下容易脫鋁或金屬離子從離子交換點位脫離，從而導(dǎo)致催化劑明顯失活相比金屬氧化物催化劑水熱穩(wěn)定性較好。Miyahara等比較了有、無水蒸氣時y-Ga20。-Al203催化劑上NO脫凈率，發(fā)現(xiàn)加入2.5%水蒸氣后，C1~C3烷烴還原NO效率下降約20%，同時脫硝溫度窗口將向高溫方向偏移；C2—C3烯烴還原NO效率影響主要表現(xiàn)為脫硝溫度窗口變窄，原因分析是催化劑優(yōu)先吸附水蒸氣，從而對碳氫化合物在催化劑表面的吸附有所抑制。對于Sn02/Al203催化劑，水蒸氣對丙烯還原NO有一定促進作用，分析原因可能有2點：一是水蒸氣對丙烯非選擇性的燃燒反應(yīng)有所抑制，二是水蒸氣有助于脫除覆蓋活性位的積碳。
S02是制約金屬氧化物催化劑的催化性能和使用壽命的一個重要因素，它能夠占據(jù)催化活性位阻礙反應(yīng)氣體在表面的吸附，并能使載體硫酸鹽化，導(dǎo)致催化劑中毒。對于鐵鈦復(fù)合型氧化物( FeTiOx)催化劑，硫酸鹽物種主要以螯合雙齒的構(gòu)型吸附在.Fe位點，硫酸鹽的形成和累積強烈抑制硝酸鹽物種的形成，切斷了低溫段L-H反應(yīng)路徑，從而導(dǎo)致催化活性下降。Liu等分析了S02對Cu/Tio.r2r0.302_a催化還原NO的影響機理，在低溫(150—250℃)條件下，S02會生成硫酸鹽沉積在催化劑表面，不利于NO和丙烯的活化氧化，對脫硝反應(yīng)有所抑制；當(dāng)溫度超過275℃，S02對丙烯活化生成乙酸鹽抑制作用減弱，S02或硫酸鹽物種有助于-CN快速轉(zhuǎn)化生成-NCO，從而有利于C3H6-SCR反應(yīng)。
3非負載型金屬氧化物催化劑
非負載型金屬氧化物主要有單金屬氧化物、復(fù)合氧化物（尖晶石型、鈣鈦礦型等）。單金屬氧化物HC-SCR活性一般很低，通過復(fù)合后催化活性得以提高，反應(yīng)溫度得以降低。表1給出了典型金屬氧化物催化劑上烴類選擇還原NO反應(yīng)條件和活性比較。
Yuan等m7k用均相共沉淀法制作的Ni-Ti-0復(fù)合氧化物XRD呈現(xiàn)為銳鈦礦晶型，比表面積為149—182 m2/g，催化劑表面的Lewis酸有利于NOx吸附生成硝酸鹽，在C3H6- SCR中NOx脫凈率可達到68%。郭錫坤等制備的銅基鈰鈷鑭復(fù)合氧化物（Cu/Ce-Co-La-0）催化劑，具有良好低溫催化活性和熱穩(wěn)定性，NO脫凈率最高為81.6%( 250℃)，研究表明Co能顯著增加B酸的酸量并有效提高還原能力，La能進一步增加B酸的酸量并明顯提高熱穩(wěn)定性，Ce-Co-La-0能夠形成固溶體結(jié)構(gòu)，發(fā)生良好的相互協(xié)同作用。Kourieh等研究了2r02復(fù)合催化劑表面酸性對C10H22催化還原NOx的影響，表面酸性位數(shù)量排序為W03 -2r02 >Al203 -2r02 >Ga203 -2r02>In203 -2r02 >W0.3／（Al203 -2r02)>2r02 >B203 -2r02，催化劑表面合適的酸性是影響高N2選擇性和NOx轉(zhuǎn)化率的重要參數(shù)．Ga203-2r02催化劑在1.5%水蒸氣條件下NOx最高脫除率為42%，N2的選擇性為89%。
鈣鈦礦型復(fù)合氧化物( AB03)具有良好的氧化還原性能，熱穩(wěn)定性好，價格低廉，可用于SCR脫硝和NOx儲存還原技術(shù)(NSR)，是一種較有應(yīng)用前景的催化劑。Zhang等采用反應(yīng)球磨法制備了LaFe03、LaMn03、LaC003等納米級鈣鈦礦型催化劑，比表面積>30 m2/g，其中LaFe03和LaMn03具有較好的C3H6-SCR性能，在復(fù)合氧化物B位陽離子引入Cu可增加催化劑表面的氧空位，有利于NO氧化為硝酸鹽物種，從而提高中高溫區(qū)的催化性能；引入Pd則提高了晶格氧的遷移能力和鐵基鈣鈦礦的還原能力，有利于C3H6的部分氧化，從而改善低溫區(qū)的催化性能；過量的02會使C3H6非選擇性地完全氧化，富氧條件下如何保持較高的脫硝性能是此類催化劑面臨的主要問題。由于對CO和NO具有良好的相互反應(yīng)催化性能，鐵基鈣鈦礦氧化物被認為是一種合適的環(huán)境催化劑。陳加福等比較了BaFe03_x\BaCe0.3和BaSn0。3種鈣鈦礦的NO。儲存性能，其中BaFe03_.r在400℃時儲存NOx能力最強。Xian等研究表明BaFe03_x具有很好的抗硫性能，與新鮮催化劑相比，硫化后催化劑儲存NOx能力僅下降14%，原因是鐵原子抑制了鈣鈦礦的硫酸鹽化。呂姣龍等則將B aFeO3+_xCu-ZSM-5耦合，用于催化消除稀薄燃燒發(fā)動機尾氣中的NO。，在250～400℃工作溫度內(nèi)，NOx轉(zhuǎn)化率最高可達98%，N2選擇性接近100%。
4結(jié)論與展望
金屬氧化物類催化劑上HC-SCR技術(shù)是一種很有應(yīng)用前景的煙氣脫硝技術(shù)，本文系統(tǒng)介紹了負載及載體、制備方式、反應(yīng)條件對金屬氧化物催化劑HC-SCR的影響，簡要總結(jié)了其反應(yīng)機理，得出了以下主要結(jié)論。
金屬氧化物催化劑HC-SCR的反應(yīng)機理非常復(fù)雜，催化劑成分、反應(yīng)物組成、還原劑種類及反應(yīng)條件都會影響反應(yīng)路徑、反應(yīng)中間體和反應(yīng)活性位，反應(yīng)氣體在催化劑表面的吸附和活化、活性位在載體上的分布和相互作用等問題都是值得深入研究的問題。對HC-SCR反應(yīng)機理的深入研究有助于尋找影響反應(yīng)的關(guān)鍵因素從而改善催化劑性能。
金屬氧化物催化劑在中高溫區(qū)間具有較高的HC-SCR脫硝活性，其水熱穩(wěn)定性比分子篩類催化劑好。金屬氧化物催化劑的明顯不足是中低溫活性較低，反應(yīng)條件中S02對氧化物催化劑的活性有較大的影響，其催化活性和選擇性與工業(yè)應(yīng)用還有一定距離。通過改進制備方法、添加助劑、采用復(fù)合催化材料等途徑，制取催化性能良好的金屬氧化物催化劑是今后面臨的主要問題。
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