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注CO₂置換／驅(qū)替煤中甲烷定量化研究術(shù)(安全)

                       楊宏民^1，2，許東亮¹，陳立偉^1,2

（1．河南理工大學(xué)安全科學(xué)與工程學(xué)院，河南焦作454003；2．河南省瓦斯地質(zhì)與瓦斯治理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室一省部共建國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地，河南焦作454000）

摘要：煤層注CO₂促排瓦斯主要包含氣體置換和流動(dòng)驅(qū)替兩種作用機(jī)理，但在注氣過(guò)程中哪種機(jī)理占主導(dǎo)地位，能否將這兩種機(jī)理剝離開(kāi)還需要進(jìn)一步研究。為了研究注CO₂促排煤中甲烷的機(jī)理及其主導(dǎo)地位，進(jìn)行了低應(yīng)力載荷條件下分層預(yù)壓成型煤樣注CO₂置換／驅(qū)替煤層甲烷的實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在置換和驅(qū)替最初246 min內(nèi)，出氣口沒(méi)有檢測(cè)到CO₂氣體，注入的CO₂氣體全部駐留在煤體中，沒(méi)有隨氣流排出，宏觀表現(xiàn)為僅有置換作用而沒(méi)有驅(qū)替作用。在之后的1 180 min內(nèi)，注入的CO₂氣體一部分繼續(xù)駐留在煤體中，另一部分隨氣體流出，宏觀表現(xiàn)為既有置換作用又有驅(qū)替作用，置換作用減弱，驅(qū)替作用增加的過(guò)程。在注氣實(shí)驗(yàn)后期，隨著注氣時(shí)間的增加，煤體中CO₂逐漸吸附平衡，驅(qū)替作用開(kāi)始逐漸占據(jù)主導(dǎo)地位。截止到實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)，整個(gè)階段過(guò)程中，置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率為53. 32%，驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率為46. 68%，置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率大于驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率，隨著注氣不斷進(jìn)行驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率會(huì)逐漸上升，會(huì)出現(xiàn)超過(guò)置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率的現(xiàn)象。

關(guān)鍵詞：煤層注氣；置換效應(yīng)；驅(qū)替效應(yīng)；定量；機(jī)理

中圖分類號(hào)：X936  doi:  10. 11731/j. issn．1673 -193x．2016. 05. 007

0  引  言

    瓦斯作為煤礦安全生產(chǎn)的“第一殺手”，其防治技術(shù)和管理技術(shù)不到位是導(dǎo)致我國(guó)煤礦事故發(fā)生的主要原因。由于我國(guó)大部分煤礦透氣性系數(shù)差，屬于較難抽采的煤層，如何有效提高瓦斯的抽采效率，降低和減少瓦斯突出危險(xiǎn)程度變得尤為重要。

    受石油系統(tǒng)“氣驅(qū)油”技術(shù)的啟發(fā)，20世紀(jì)末，美國(guó)圣胡安盆地將CO₂注入煤層以提高煤層氣采收率(CO₂- ECBM)的實(shí)驗(yàn)取得成功，CO₂- ECBM試驗(yàn)成功，為低透氣性煤層瓦斯快速引排探索出一條新的技術(shù)途徑。對(duì)于透氣性較差、抽放衰減大的煤層，可以采用煤層注氣的方法，一方面可以提高煤層中氣體滲流速度，另一方面可以降低煤層中瓦斯分壓，促進(jìn)煤層中CH₄解吸，起到促排瓦斯和消突的作用。

    楊宏民在其博士論文中研究認(rèn)為注氣置換煤層瓦斯的主要機(jī)理有：注入氣體置換吸附一解吸作用、注氣氣流的載攜／驅(qū)替作用、注入氣體的稀釋擴(kuò)散作用和膨脹增透作用等。國(guó)內(nèi)外很多學(xué)者也對(duì)注氣驅(qū)替煤層CH₄機(jī)理及技術(shù)做了很多研究。雖然煤炭領(lǐng)域的專家們對(duì)煤層注氣技術(shù)進(jìn)行了很多研究，同時(shí)也提出了很多理論，但在煤層注氣過(guò)程中，強(qiáng)弱吸附性氣體如(CO₂、N₂)是怎樣置換和驅(qū)替煤中CH₄的，置換作用和驅(qū)替作用哪個(gè)占主導(dǎo)地位；人們應(yīng)該選擇吸附性強(qiáng)的氣體以其提高對(duì)煤層CH₄的置換作用，還是應(yīng)該更重視選擇合理的注氣壓力、注氣流量等以改善氣體在煤層中的流動(dòng)狀態(tài)來(lái)提高氣流的驅(qū)替作用。有關(guān)煤層注氣機(jī)理的主導(dǎo)作用和定量研究等仍是亟待解決的理論問(wèn)題。本文旨在通過(guò)實(shí)驗(yàn)室模擬實(shí)驗(yàn)，將注氣過(guò)程中的置換作用和驅(qū)替作用剝離開(kāi)來(lái)，并進(jìn)行定量化研究，以揭示煤層注氣過(guò)程中的主導(dǎo)作用。

1  實(shí)驗(yàn)概況

1.1  煤樣及實(shí)驗(yàn)參數(shù)

    本次實(shí)驗(yàn)所用煤樣是取自華泰煤礦二，煤層，屬于無(wú)煙煤。注氣模擬實(shí)驗(yàn)腔體尺寸為400 mm×300 mm×300 mm，煤樣采用粒度1 mm以下的煤樣進(jìn)行分層壓實(shí)，每次分裝預(yù)壓厚度為100 mm。軸壓加載由一可穩(wěn)壓控制的千斤頂提供，垂直應(yīng)力加載控制在1502 kN

（相當(dāng)于1. 25 M Pa），煤樣吸附CH₄平衡壓力0.7 M Pa，CO₂注氣壓力為1.0 M Pa。

1.2  實(shí)驗(yàn)裝備

    驅(qū)替實(shí)驗(yàn)平臺(tái)包括實(shí)驗(yàn)腔體、力學(xué)加載系統(tǒng)、注氣系統(tǒng)、抽真空系統(tǒng)、壓力采集系統(tǒng)、氣體定量系統(tǒng)及氣體組分分析系統(tǒng)，如圖1所示。千斤頂由計(jì)算機(jī)控制來(lái)提供穩(wěn)定軸壓，減壓閥和流量計(jì)分別用于控制和計(jì)量注入氣體的壓力和體積，煤體內(nèi)的氣體壓力通過(guò)計(jì)算機(jī)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)預(yù)埋在腔體內(nèi)的壓力傳感器獲取。真空泵用來(lái)抽取實(shí)驗(yàn)前煤體內(nèi)孔裂隙內(nèi)的殘余氣體，煤氣表用來(lái)測(cè)定出口氣體體積，出口氣體濃度采用定時(shí)人工取樣的方法通過(guò)氣相色譜儀分析得到。

1.3實(shí)驗(yàn)步驟

    首先將裝載煤體的實(shí)驗(yàn)腔體抽到真空度小于400Pa，再充入CH₄吸附平衡不少于48 h，CH₄的最終吸附平衡壓力為0.7  M Pa。然后釋放實(shí)驗(yàn)腔體內(nèi)游離CH₄至壓力0.1 M Pa、流量接近于0，目的是出口氣體不受大量游離CH4的干擾，更加清晰的分析置換和驅(qū)替效果。之后開(kāi)始注氣驅(qū)替模擬實(shí)驗(yàn)，向腔體注入CO₂，監(jiān)測(cè)和分析出口氣體的流量和濃度。注氣實(shí)驗(yàn)完成后，自然釋放實(shí)驗(yàn)腔體內(nèi)的氣體，使其卸壓并記錄出口氣體的流量變化和腔體內(nèi)氣壓衰減規(guī)律。

2  注CO₂置換／驅(qū)替煤中CH₄的實(shí)驗(yàn)過(guò)程分析

2.1  注氣過(guò)程中置換和驅(qū)替作用定義

    煤層注氣促排CH₄是一個(gè)動(dòng)態(tài)變化的過(guò)程，是置換、驅(qū)替等綜合作用的結(jié)果，二者之間隨驅(qū)替氣源、驅(qū)替時(shí)間等條件的變化而變化。為更清楚研究煤層注氣促排機(jī)理的動(dòng)態(tài)演化過(guò)程，本文給出兩個(gè)定義。

    置換效應(yīng)：從宏觀上來(lái)看，指煤層注氣過(guò)程中當(dāng)注氣氣體進(jìn)入煤體后，依靠分子吸附性強(qiáng)弱或通過(guò)改變CH₄分壓引起煤中吸附態(tài)CH₄解吸出來(lái)的現(xiàn)象。其實(shí)質(zhì)是新注入的氣體憑借分壓力或濃度差使預(yù)先達(dá)到吸附平衡的氣體解吸出來(lái)。

    驅(qū)替效應(yīng)：從宏觀上來(lái)看，當(dāng)新注入的氣體在流動(dòng)過(guò)程中，憑借自身的攜載或者驅(qū)動(dòng)作用使煤中呈游離狀態(tài)的瓦斯排出，并破壞瓦斯吸附平衡，促使瓦斯不斷解吸排出的現(xiàn)象。

    根據(jù)以上定義，具體到本次實(shí)驗(yàn)過(guò)程中置換效應(yīng)和驅(qū)替效應(yīng)所表現(xiàn)出來(lái)的現(xiàn)象，我們進(jìn)行了以下界定。

    1)將氣流的載攜作用、氣流的稀釋擴(kuò)散作用的綜合效應(yīng)歸為驅(qū)替效應(yīng)。

    2)將注入CO₂氣體中駐留在煤體中的CO₂體積，看作是置換CH₄后吸附在煤中的CO₂體積，是置換作用的定量基礎(chǔ)。

    3)認(rèn)為注入CO₂氣體中隨氣留排出腔體外的那一部分CO₂，起到的作用為驅(qū)替作用。

2.2  注CO₂置換／驅(qū)替煤中CH₄實(shí)驗(yàn)過(guò)程

    注CO₂模擬實(shí)驗(yàn)中，我們將出氣口是否能檢測(cè)到CO₂氣體作為分界點(diǎn)將置換作用和驅(qū)替作用分開(kāi)，在出氣口檢測(cè)到CO₂氣體之前只有置換作用，檢測(cè)到CO₂氣體之后既有置換作用又有驅(qū)替作用，我們以駐留在煤體中的CO₂體積和排出腔體外的CO₂體積為分界點(diǎn)剝離置換和驅(qū)替作用。根據(jù)出口氣體CH₄和CO₂氣體濃度變化特點(diǎn)，可將注氣過(guò)程分為3個(gè)階段，如圖2所示。

    第一階段：出氣口沒(méi)有檢測(cè)到CO₂排出，即CO₂全部駐留在煤層中，與原有的煤中吸附態(tài)的CH₄分子進(jìn)行競(jìng)爭(zhēng)吸附，置換出CH₄并排出腔體外。這個(gè)階段中只表現(xiàn)為置換效應(yīng)。

    第二階段：出口可以檢測(cè)到CO²氣體，但氣體濃度仍在持續(xù)變化，尚未達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。注入的CO₂氣體一部分駐留在煤體中，置換煤中的CH₄，起到置換作用。一部分隨著氣流排出，起到驅(qū)替作用。這個(gè)階段是由以置換作用為主逐漸向以驅(qū)替作用為主轉(zhuǎn)變的過(guò)程。

    第三階段：出口可以檢測(cè)到CO₂氣體，但氣體濃度已達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)下降幅度很小，即CH₄基本穩(wěn)定在5%左右，CO₂則穩(wěn)定在95%左右。隨著注氣時(shí)間的不斷增大，煤中注入的CO₂氣體逐漸趨向于吸附平衡狀態(tài)，即CO₂的吸附量增加緩慢并趨向于0，這就意味著CO₂對(duì)煤中CH₄的置換作用也逐漸趨向于0。因此這一階段是以驅(qū)替為主，置換作用逐漸趨于0的過(guò)程。

3  注CO₂置換／驅(qū)替煤中CH₄定量化分析

    為了研究注CO₂過(guò)程中，置換作用和驅(qū)替作用哪個(gè)占主導(dǎo)地位，本文用置換比例或驅(qū)替比例來(lái)進(jìn)行定量描述。置換比例是指某一時(shí)刻駐留在煤體中CO₂量占注入CO₂總量的比例。對(duì)應(yīng)地驅(qū)替比例則是指某一時(shí)刻排出腔體外的CO₂量占注入CO₂總量的比例。實(shí)驗(yàn)條件下置換比例和驅(qū)替比例隨時(shí)間變化規(guī)律如圖3所示。

3.1  第一階段

    在實(shí)驗(yàn)的第一階段過(guò)程中，出口只有CH₄被驅(qū)出，注入氣體CO₂卻沒(méi)有排出，這部分CO₂駐留在煤層中并置換出CH₄，表現(xiàn)為置換效應(yīng)。由于實(shí)驗(yàn)前大量的游離CH₄氣體被預(yù)排出來(lái)，隨之原來(lái)的吸附平衡被打破，導(dǎo)致更多的CH₄解吸出來(lái)，此時(shí)煤中存在大量的空余吸附位，CO₂被注入煤體后，首先占據(jù)這些吸附位，并與其它吸附位上的CH₄分子競(jìng)爭(zhēng)吸附，最終將其置換出來(lái)，隨氣流攜載出煤體。因此這個(gè)階段并沒(méi)有富余的CO₂能夠隨氣流流出煤體，宏觀上表現(xiàn)出CO₂全部發(fā)生置換吸附，所以認(rèn)為該階段置換效應(yīng)占100%。從圖3中可以看出，在第一個(gè)階段的246 min內(nèi)一共遺留在煤體中的CO₂體積為508. 47 L，置換出CH₄體積117.5 L，置換效應(yīng)所占比例100%，驅(qū)替比例0%。

3.2  第二階段

    注氣實(shí)驗(yàn)246~ 756 min，在出口可以檢測(cè)到CH₄和CO₂氣體，但兩種氣體濃度仍在持續(xù)變化，尚未達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)，這個(gè)階段既有置換作用又有驅(qū)替作用。

    從1.0 M Pa置換和驅(qū)替比例隨時(shí)間變化規(guī)律我們可以看出，置換比例隨著時(shí)間的延長(zhǎng)從100%開(kāi)始逐漸下降到20. 83%，而驅(qū)替比例則從0開(kāi)始逐漸上升到79.  17%。1.0 M Pa置換和驅(qū)替比例隨時(shí)間變化規(guī)律可以很清晰的看到置換比例和驅(qū)替比例有一個(gè)交叉點(diǎn)即置換比例和驅(qū)替比例相同各占50%，即在此刻之前是置換作用起到主導(dǎo)作用而從此刻之后驅(qū)替作用開(kāi)始占據(jù)主導(dǎo)地位而置換作用次要的。這是由于煤體中的CH₄不斷被促排出來(lái)，而且沒(méi)有不斷的補(bǔ)給，導(dǎo)致置換作用程度下降，從而使得驅(qū)替比例占據(jù)主導(dǎo)地位。第二個(gè)階段時(shí)長(zhǎng)510 min，在這個(gè)時(shí)間段內(nèi)一共促排出CH₄體積117. 06 L，其中置換出的CH4體積為87. 38 L，驅(qū)替出的CH₄體積為29. 68 L。

3.3  第三階段

    在注氣實(shí)驗(yàn)756 min之后，出氣口的CH₄和CO₂氣體的濃度已達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)即下降幅度很小，在這個(gè)階段過(guò)程中我們從圖3可以清晰的看出置換比例從第二階段的20. 83%下降到3.23%并逐漸趨于0，驅(qū)替比例則從79.17%增加到96.77%，在這個(gè)過(guò)程中很明顯驅(qū)替比例開(kāi)始占據(jù)絕對(duì)的主導(dǎo)地位。本次實(shí)驗(yàn)第三個(gè)階段數(shù)據(jù)較少不能很好的反映出第三階段的規(guī)律，需要改進(jìn)。

3.4  置換和驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率分析

    在上面小節(jié)我們對(duì)注CO₂置換／驅(qū)替煤中CH₄實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了分段，并對(duì)各個(gè)階段置換和驅(qū)替比例進(jìn)行了分析介紹，那么在注氣的整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中置換作用和驅(qū)替作用的累計(jì)貢獻(xiàn)率如何呢。下面將會(huì)對(duì)此進(jìn)行一個(gè)整體的分析。

    累計(jì)貢獻(xiàn)率就是累計(jì)起到置換或者驅(qū)替作用的CO₂氣體體積與累計(jì)注入CO₂氣體體積之比。

    整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程時(shí)間為1 426 min，注入CO₂體積中累計(jì)起到置換作用的那一部分CO₂體積為1 000. 27 L，累計(jì)起到驅(qū)替作用的那一部分CO₂體積為875. 86 L，如圖4所示，在1.0 M Pa實(shí)驗(yàn)的整個(gè)過(guò)程中累計(jì)置換效應(yīng)貢獻(xiàn)率為53. 32%，累計(jì)驅(qū)替效應(yīng)貢獻(xiàn)率為46. 68%。由于實(shí)驗(yàn)時(shí)間有限，所以截至到實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)總的來(lái)說(shuō)在注CO₂置換／驅(qū)替煤中CH₄的實(shí)驗(yàn)過(guò)程中是置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率大于驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率，但是隨著煤中CH₄不斷被排出，導(dǎo)致置換作用下降，因此如果時(shí)間延長(zhǎng)，會(huì)出現(xiàn)驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率大于置換作用的累計(jì)貢獻(xiàn)率。

    由于CO₂吸附性能比CH₄強(qiáng)，很多學(xué)者認(rèn)為CO₂突出危險(xiǎn)程度要比CH₄突出危險(xiǎn)程度大，所以在工程實(shí)踐中人們常常將CO₂用于地質(zhì)封存，而用一些吸附性能相對(duì)較弱的氣體進(jìn)行注氣促排煤中CH₄，同樣也能起到很好的作用。

4  結(jié)論

    1)本次試驗(yàn)將整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程分為三個(gè)階段，探討置換和驅(qū)替機(jī)理所占比例在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中的變化情況，并根據(jù)注氣氣體CO₂中駐留在煤體中的體積和排出腔體外的體積，對(duì)其進(jìn)行定量化分析，剝離兩種機(jī)理的作用。

    2)在置換和驅(qū)替的第一個(gè)階段過(guò)程中，注入氣體全部駐留在煤體中，沒(méi)有隨氣流排出，只表現(xiàn)為置換作用，并沒(méi)有驅(qū)替作用。

    3)在第二個(gè)階段中，既有置換作用也有驅(qū)替作用。隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，第二個(gè)階段先是置換效應(yīng)占主導(dǎo)地位，在第二個(gè)階段后期和第三個(gè)階段驅(qū)替效應(yīng)開(kāi)始占據(jù)主導(dǎo)地位。

    4)截止到實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)，整個(gè)階段過(guò)程中，置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率為53. 32%，驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率為46. 68%，置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率大于驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率，但若注氣時(shí)間延長(zhǎng)，將會(huì)出現(xiàn)驅(qū)替作用累計(jì)貢獻(xiàn)率大于置換作用累計(jì)貢獻(xiàn)率的現(xiàn)象。

    5)本次實(shí)驗(yàn)是在低應(yīng)力載荷條件下注氣模擬實(shí)驗(yàn)，得到了一些置換和驅(qū)替作用時(shí)效性規(guī)律，以后還應(yīng)該加大應(yīng)力載荷，更加真實(shí)地模擬煤層注氣。